硅酸盐矿物的化学风化消耗大气CO₂和水，产生的溶解质（硅酸、碳酸氢根、钙离子）经河流搬运进入海洋，最终以碳酸盐和蛋白石等形式沉淀下来理想的反应过程如下：

    百万年的长时间尺度下，上述反应处于平衡状态（图1），反应过程可简化为：

由于上述反应的速率在一定程度上受控于温度变化，而温度又取决于大气CO₂浓度，因此硅酸盐岩化学风化与气候变化间存在一个重要的负反馈机制，即高大气CO₂浓度引起全球变暖，进而加速硅酸盐化学风化，该过程的增强反过来促进大气CO₂的消耗，最终降低全球温度。

在地质历史时期，硅酸盐岩化学风化在控制大气CO₂水平和全球温度方面发挥了关键作用(Berner, 2004)。随着人为二氧化碳排放量的持续上升和全球变暖的加剧，上述负反馈机制很可能在消耗人为排放的CO₂方面发挥关键作用。目前来讲，地质记录中硅酸盐岩风化的气候调节作用是最明显的证据。已有研究表明，地质历史时期的一些全球变暖事件与大规模的碳释放有关，可能触发了硅酸盐岩化学风化的显著增强。在至少超过十万年的时间尺度下，风化作用增强会通过负反馈机制调节突然失稳的气候状态，使之最终达到平衡状态 (e.g. Ravizza et al., 2001; Cohen et al., 2004)。

图1. 长期碳循环示意图 （Colbourn et al.，2015）。注释 PgC yr-1：109 克/年

来自第四纪和现代的沉积记录表明，风化反馈机制同样能响应更短时间尺度（小于一万年）下的气候变化 (e.g. Gislason et al., 2009; Dosseto et al., 2015)。然而气候变化与风化的关系在短时间尺度下较为复杂，水循环与物理剥蚀强度的变化可能比大气二氧化碳浓度或者温度的变化对硅酸盐岩短周期化学风化的影响更为显著 (Eiriksdottir et al., 2011; Dosseto et al., 2015; Bastion et al., 2017)。

由于反映气候变化的地质记录分辨率通常较低，因此从地质记录中揭示短时间尺度下风化对快速气候变化响应的时间和机制都充满着巨大的挑战。学者们提出多种地球化学指标来示踪和量化硅酸盐岩化学风化随时间的变化，其中锇同位素（¹⁸⁷Os/¹⁸⁸O）对大陆风化作用研究具有重要意义。富有机质的沉积物能促进锇的富集，而具有该特征的沉积物往往在低氧条件下形成。

大陆硅酸盐岩风化来源锇的河流与地幔热液流体在锇同位素组成具有明显差异（图2）。海相沉积物中锇元素主要来自陆源河流（风化输入）、幔源（热液）、宇宙和风成尘埃，其中陆源和幔源的贡献占主导地位，而以尘埃形式输入海洋的锇通量很小。陆源风化输入的主要是放射性锇，其同位素组成为~1.4），显著高于幔源非放射性饿同位素组成（~0.12），且输入海洋的锇总量与海洋锇库相比均较小（即锇同位素对锇来源的变化非常敏感），因此可以利用沉积物中锇同位素组成的变化，来反映陆源与幔源的相对贡献，进而揭示陆地化学风化的变化（图2）。

图2. 现代海洋锇循环示意图 ，显示了饿进入海洋的主要途径和通量（摩尔/年）以及同位素的组成（187Os/188Os）和库的大小（Peucker-Ehrenbrink and Ravizza，2000）

前人已经利用锇同位素重建了地质历史时期一些极热事件期间大陆化学风化的变化，其中之一是~183个百万年前早侏罗世Toarcian早期的大洋缺氧事件（T-OAE）。T-OAE期间，全球发生显著升温、海水酸化、大洋缺氧、生物危机。此外，T-OAE最典型的标志是全球各地海相和陆相沉积碳同位素都在该时期发生显著负偏移（carbon-isotope excursion, CIE），这被认为是大规模轻碳（¹²C）快速释放到地球表层系统所致。研究表明，碳源最可能是Karoo-Ferrar大火成岩省、海底甲烷水合物的分解和永久冻土的融化等过程(Kemp et al., 2005; Ruebsam et al., 2019)。T-OAE期间，大规模碳释放与全球变暖间的耦合关系可以为我们理解现今气候变化对轻碳释放的响应提供参考。

前人利用T-OAE期间锇同位素变化来研究该时期的大陆硅酸盐岩化学风化，表明大陆风风化的显著增强，这与碳释放引起全球变暖、进而促进化学风化增强的预期一致(Cohen et al., 2004; Percival et al., 2016; Them et al., 2017a)。然而，源自不同剖面的锇同位素记录略有不同，这限制了地质学家精确量化T-OAE时期化学风化增加的真实幅度；此外，锇同位素记录的分辨率普遍较低，从而无法精确评价化学风化对于快速碳输入的响应速度。Kemp et al. (2020) 以泛大洋西部包含T-OAE海相沉积序列的XXX剖面为研究对象，开展了高分辨率的锇同位素组成分析 （图3）。如图4A所示，锇同位素在T-OAE (图中CIE段) 开始时显著增大，而同时有机碳同位素明显负偏(表示大量¹²C释放到表生系统中)。该处呈现的锇同位素变化特征与同期泛大洋东侧的结果相似(Them et al., 2017a)，故锇同位素的变化可能代表了T-OAE期间全球风化的真实变化。两个剖面的定量模拟研究结果均表明，风化速率在T-OAE期间增大了约~500% (Kemp et al., 2020; Them et al., 2017a)，和基于钙同位素推测的风化增加幅度一致（Brazier et al., 2015）。

图3. A， Sakuraguchi-dani剖面现今地理位置 （34°08′N, 131°03′E）；B，托阿尔阶锇同位素（187Os/188Os）研究区古地理位置图 。图片修改自Izumi et al. (2012)

除了定量计算T-OAE期间风化速率外，Kemp et al. (2020) 还揭示了风化增强对于快速碳释放的响应速度。由图4B可知，T-OAE期间，有机碳同位素的下降并不是一个简单的线性过程，而是在整体稳定负偏移背景下伴有多个急剧的负偏移过程，而全球多个剖面也记录了碳同位素这种阶梯式的负偏移特征，表明全球碳库受到了多期快速扰动。已有研究表明，碳同位素每一段急剧的负偏移代表了一段千年尺度下¹²C的快速释放过程，而碳源很可能是甲烷水合物或者永久冻土 (Kemp et al., 2005; Ruebsam et al., 2019)。碳和锇同位素的对应关系表明每次碳同位素急剧负偏移时，锇同位素伴随着显著正偏移 (图4B)，同时碳同位素与锇同位素存在显著的负相关关系(r² = 0.93)，这表明碳的突然大量释放与大陆化学风化增强幅度相对应。锇同位素的变化表明风化速率在几千年内增大了~40-80%，同时碳、锇同位素的高度耦合也揭示了千年尺度下，陆地化学风化能快速响应气候突变（快速大量碳释放）。

图4. 日本Sakuraguchi-dani剖面T-OAE期间有机碳同位素和锇同位素变化。图A，有机碳同位素在-7至30米段的负偏（CIE）表示T-OAE时期；碳同位素负偏的开始与锇同位素的增加同步；图B，有机碳同位素快速下降（shifts a,b）可能表示快速的（千年尺度）碳释放过程，该变化与锇同位素增加同步，表明风化同步增强；图C，T-OAE开始时，负偏的有机碳同位素值与同期增大的锇同位素值存在极强负相关，表明碳释放与风化变化高度耦合。

  本文英文原文作者系中国地质大学（武汉）教授，译者系David Kemp教授的博士生。更多问题请通过邮箱[email protected]与作者联系。

主要参考文献：

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